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1. Nature Materials：纤维灌注凝胶支架在3D打印心室中引导心肌细胞排列
水凝胶是组织工程中的有效材料，但产生促进细胞自组织进入分层三维（3D）器官模型所需的微观结构特征的能力有限。在这里，哈佛大学Kevin Kit Parker开发了一种含有预制明胶纤维的墨水，可用于打印3D器官级支架，该支架概括了心脏的细胞内和细胞间组织。
本文要点：
1) 将预制明胶纤维添加到水凝胶中，可以调整墨水流变性，从而实现可控的溶胶-凝胶过渡，进而在没有额外支撑材料的情况下实现独立3D结构的精确打印。
2) 墨水挤出过程中剪切诱导的纤维排列提供了微观尺度的几何结构，促进体外培养的心肌细胞自组织成各向异性肌肉组织。所得到的3D打印心室体外模型表现出仿生各向异性电生理和收缩特性。
Suji Choi, et al. Fibre-infused gel scaffolds guide cardiomyocyte alignment in 3D-printed ventricles. Nature Materials 2023
DOI: 10.1038/s41563-023-01611-3
https://doi.org/10.1038/s41563-023-01611-3
2. Nature Materials：具有垂直离子传输通道的单晶T-Nb2O5薄膜中的Li离子电子学
T-Nb2O5在快速充电电池和电化学电容器中被广泛研究。它的晶体结构具有低空间位阻的二维（2D）层，从而实现锂离子的快速迁移。然而，自1941年发现以来，单晶薄膜的生长及其电子应用尚未实现，这是由于其正交晶胞以及许多多晶型的存在。在这里，马克斯普朗克微观结构物理研究所Stuart S. P. Parkin、Hyeon Han、剑桥大学Clare P. Grey、宾夕法尼亚大学Andrew M. Rappe报道了单晶T-Nb2O5薄膜的外延生长，并且其离子传输通道垂直于薄膜表面取向。
本文要点：
1) 作者发现，这些垂直的2D通道能够实现快速的锂离子迁移，从而产生巨大的绝缘体-金属跃迁，由于电子最初占据了空的Nb-4d0态，电阻率下降了11个数量级。
2) 此外，作者通过全面的原位实验和理论计算，揭示了在宽锂离子浓度范围下具有不同晶体和电子结构的多个相，这允许对这些相及其不同的电子性质进行可逆和可重复的操控。该工作为探索具有离子通道的新型薄膜及其潜在应用铺平了道路。
Hyeon Han, et al. Li iontronics in single-crystalline T-Nb2O5 thin films with vertical ionic transport channels. Nature Materials 2023
DOI: 10.1038/s41563-023-01612-2
https://doi.org/10.1038/s41563-023-01612-2
3. Nature Energy：三元有机太阳能电池开路电压的起源和最小化电压损失的设计规则
由一个二元混合物和一个客体组分组成的三元有机太阳能电池（TOSC）的功率转换效率仍然受到大电压损耗的限制。对TOSC中开路电压（VOC）的基本理解仍存在争议，从而限制了其合理设计。近日，林雪平大学Gao Feng、苏州大学陈先凯使用详细的平衡原理，系统研究了客体成分如何影响TOSC VOC的辐射和非辐射相关部分。
本文要点：
1) 作者发现，客体二元混合物（即基于客体组分的二元混合物）提供的电荷转移和局部激子态的热布居对非辐射电压损失有显著影响。
2) 最终，作者提供了两个提高TOSC中VOC的设计规则：客体二元混合物的高发射产率和主体/客体二元共混物的相似电荷转移态能量；客体组分与主体二元混合物中的低间隙组分的高混溶性。
Yuming Wang, et al. Origins of the open-circuit voltage in ternary organic solar cells and design rules for minimized voltage losses. Nature Energy 2023
DOI: 10.1038/s41560-023-01309-5
https://doi.org/10.1038/s41560-023-01309-5
4. Nature Catalysis：揭示重型车辆使用寿命后聚合物电解质燃料电池中铂的平面内运动
燃料电池重型车辆（HDV）需要提高氧还原反应电催化剂的耐久性，因此了解实际的降解机制至关重要。近日，加州大学Iryna V. Zenyuk、博世北美研究技术中心Christina Johnston、Lei Cheng在膜电极组件上进行相同位置的微X射线荧光光谱。
本文要点：
1) 结果揭示了电催化剂在HDV寿命后的严重面内运动，表明电化学奥斯特瓦尔德熟化不是局部效应。作者观察到局部负载热点的发展和电催化剂优先远离阴极催化剂层裂纹的运动。作者通过相同位置方法量化了HDV寿命后改性阴极气体扩散层膜电极组件表现出的不均匀降解。
2) 作者进一步进行了同步加速器微X射线衍射和微X射线荧光实验，以获得电催化剂纳米颗粒尺寸增加和负载变化之间的相关性。作者发现了一种直接的相关性，而这种相关性是在HDV寿命之后才发展起来的。该工作为设计即时系统级缓解策略和开发具有耐用电催化剂的结构化阴极催化剂层提供了一条新途径。
Kaustubh Khedekar, et al. Revealing in-plane movement of platinum in polymer electrolyte fuel cells after heavy-duty vehicle lifetime. Nature Catalysis 2023
DOI: 10.1038/s41929-023-00993-6
https://doi.org/10.1038/s41929-023-00993-6
5. Nature Commun.：精确的协同硫放置导致 CS2/氧杂环丁烷共聚物的半结晶性和选择性解聚性
CS2 有望轻松获得可降解的富硫聚合物，并深入了解主基衍生化如何影响聚合物的形成和性能，尽管其开环共聚受到低键选择性和小分子副产物的困扰。近日，柏林自由大学Alex J. Plajer证明了协同 Cr(III)/K 催化剂选择性地从 CS2 和氧杂环丁烷中生成聚（二硫代碳酸酯），而最先进的策略则产生交联乱序聚合物和杂环副产物。
本文要点：
1）将硫中心正式引入母体聚碳酸酯中导致聚合平衡向解聚方向净移动，从而促进解聚。然而，在共聚过程中，催化剂通过限制醇盐中间体的寿命，能够以高序列选择性近乎定量地生成亚稳态聚合物。
2）此外，键选择性是获得半结晶材料的关键，该半结晶材料可以模制成自立物体，以及能够化学选择性解聚成环状二硫代碳酸酯，环状二硫代碳酸酯本身可以用作开环聚合中的单体。
研究人员展示了协同催化生产以前无法获得的具有有益化学和物理性质的富含主族材料的潜力。
Fornacon-Wood, C., Manjunatha, B.R., Stühler, M.R. et al. Precise cooperative sulfur placement leads to semi-crystallinity and selective depolymerisability in CS2/oxetane copolymers. Nat Commun 14, 4525 (2023).
DOI：10.1038/s41467-023-39951-y
https://doi.org/10.1038/s41467-023-39951-y
6. Nature Commun.：通过无掩模图像引导原位光聚合快速制作高分辨率大幅面微流体装置原型
微流控装置在机械、生物医学、化学和材料研究中有着广泛的应用。然而，传统原型制作方法的初始成本高、分辨率低、特征保真度差、重复性差、表面光洁度粗糙以及周转时间长，限制了其更广泛的采用。在这项研究中，理海大学Yaling Liu提出了一种基于原位图像分析和间歇流程控制的确定性制造工艺的战略方法，称为图像引导原位无掩模光刻（IGIs-ML），以克服这些挑战。
本文要点：
1）通过使用动态图像分析和集成流量控制，IGIs-ML 可在大面积和多个设备上提供卓越的可重复性和密集特征的保真度。
2）这种通用且稳健的方法能够制造各种微流体装置，并解决快速原型制作中关键的邻近效应和尺寸限制。
3）IGIs-ML 的经济性和可靠性使其成为探索传统快速原型制作能力之外的设计空间的强大工具。
Paul, R., Zhao, Y., Coster, D. et al. Rapid prototyping of high-resolution large format microfluidic device through maskless image guided in-situ photopolymerization. Nat Commun 14, 4520 (2023).
DOI：10.1038/s41467-023-40119-x
https://doi.org/10.1038/s41467-023-40119-x
7. Nature Commun.：使用富含缺陷的 MnO2 催化剂增强多元醇/糖级联氧化生成甲酸
由于O2和有机底物在配位饱和金属氧化物上的活化不充分，在非均相催化剂上使用分子O2将可再生多元醇/糖氧化成甲酸仍然具有挑战性。在这项研究中，中国石油大学（华东）Yibin Liu，Xiang Feng，新加坡国立大学Ning Yan通过配位数减少策略开发了一种有缺陷的MnO2催化剂，以增强各种多元醇/糖向甲酸的有氧氧化。
本文要点：
1）与普通MnO2相比，缺陷MnO2催化剂中的三配位Mn表现出表面氧电荷态的电子重构和丰富的表面氧空位。这些氧空位产生更多的Mnδ+路易斯酸位点以及附近的氧作为路易斯碱位点。这种组合结构的行为很像受阻路易斯对，有助于促进O2以及C-C和C-H键的活化。
2）结果，有缺陷的MnO2催化剂表现出与甘油氧化的贵金属催化剂相当的高催化活性（周转频率：113.5 h−1）和甲酸产率（>80％）。该催化体系进一步扩展到其他多元醇/糖氧化成甲酸，具有优异的催化性能。
Yan, H., Liu, B., Zhou, X. et al. Enhancing polyol/sugar cascade oxidation to formic acid with defect rich MnO2 catalysts. Nat Commun 14, 4509 (2023).
DOI：10.1038/s41467-023-40306-w
https://doi.org/10.1038/s41467-023-40306-w
8. Angew：高湿度下水活化整体 MoO3/石墨二炔纳米墙的快速臭氧分解
由于催化剂在高湿度下中毒和失活，高相对湿度（RH）下的催化臭氧（O3）分解仍然是一个巨大的挑战。在这里，华中师范大学Yanbing Guo首次阐述了水活化的作用以及在三维整体式氧化钼/石墨二炔（MoO3/GDY）催化剂上促进O3分解的相应机制。
本文要点：
1）MoO3/GDY在室温高湿条件下（75%RH）O3分解率高达100%，是干燥条件下的4.0倍，明显优于其他碳基MoO3材料（≤7.1%）。GDY中的sp杂化碳沿着C-O-Mo键向MoO3提供电子，促进水活化形成羟基物种。
2）结果，从水中解离的羟基物种充当新的活性位点，促进O3的吸附和新的中间物种（羟基.OH和超氧.O2−）的生成，从而显着降低O3分解的能垒（0.57eV）低于干燥条件）。
Yuhua Zhu, et al, Rapid Ozone Decomposition over Water-activated Monolithic MoO3/Graphdiyne Nanowalls under High Humidity, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202309158
DOI: 10.1002/anie.202309158
https://doi.org/10.1002/anie.202309158
9. Angew：设计F/P混合聚合物作为高性能锂金属电池的超稳定阳离子屏蔽中间相
电极-电解质界面上的枝晶生长严重限制了锂金属电池（LMB）的应用。在这里，复旦大学Mao Chen，云南大学Xinrong Lin首次开发了一种在重复单元中含有碳氟化合物和鏻阳离子的离子交替聚合物来调节锂沉积。
本文要点：
1）F/P杂化聚合物中的组合功能表现出作为锂阳极顶部保护层的显着特性，表现出出色的电化学稳定性、离子通量重新分布能力和自适应链迁移率。
2）根据表征和模拟，这种阳离子中间层可以有效地为阳极提供长期的静电屏蔽，从而抑制涂层分解和均匀的电场分布，从而诱导无枝晶的锂沉积，并使全电池具有更高的倍率和长期循环性能。
鉴于 LMB 的重要性，这项工作将促进聚合物设计，以稳定具有优异电化学行为的阳极。
Shantao Han, et al, Designing F/P Hybrid Polymer as Ultrastable Cationic Shielding Interphase for High-Performance Lithium Metal Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202308724
DOI: 10.1002/anie.202308724
https://doi.org/10.1002/anie.202308724
10. Angew：用于优质钠金属电池的单离子导电聚合物电解质
钠金属电池（SMB）被认为是高能锂金属电池（LMB）的潜在替代品。然而，金属钠对常见液体有机电解质的高反应性使得这种电池技术特别具有挑战性。在此，乌尔姆亥姆霍兹研究所（HIU）Dominic Bresser，Stefano Passerini提出了一种掺杂碳酸亚乙酯的多嵌段单离子导电聚合物电解质（SIPE）作为适合SMB的电解质系统。
本文要点：
1）这种新型SIPE提供非常高的离子电导率(2.6 mS cm-1)和40 °C时约4.1 V的电化学稳定性窗口，从而实现稳定的钠剥离和电镀以及Na||Na3V2(PO4)3电池的优异倍率性能高达2 C。
2）值得注意的是，由于钠金属和Na3V2(PO4)3阴极具有出色的界面稳定性，因此库仑效率非常高(99.9%)，此类电池在0.2 C下循环1,000次后容量保持率约为85%。
Xu Dong, et al, Single-Ion Conducting Polymer Electrolyte for Superior Sodium Metal Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202308699
DOI: 10.1002/anie.202308699
https://doi.org/10.1002/anie.202308699
11. Angew：通过逐步结构转变逐步调节二维共价有机框架的柔性及其相关的特性
柔性共价有机框架（COF）因其不同于刚性对应物的动态特性而令人着迷，但其可及性仍然有限。特别是，控制COF的柔韧性具有挑战性，并且不同柔韧性对COF性能的影响很少被揭示。近日，中科院上海有机所Xin Zhao报道了二维COF柔性的逐步调整，这是通过聚合设计合成刚性COF（R-COF）、半柔性COF（SF-COF）和柔性COF（F-COF）来实现的，分别使用新开发的腙还原方法进行连接基交换和连接转换。
本文要点：
1）通过蒸气响应和碘捕获实验发现三种 COF 在呼吸行为和自适应能力方面存在显着差异。
2）气体吸附实验表明，F-COF的孔隙率可以从氮气中的“关闭”状态转变为二氧化碳中的“打开”状态，而R-COF和SF-COF则没有观察到这种情况。
3）这项研究不仅开发了一种通过调整COF的连接子和连接来调整COF的灵活性的策略，而且还深入了解了不同灵活性对COF性能的影响，这为开发这类新型动态材料奠定了基础。
Zhi-Bei Zhou, et al, Gradually Tuning the Flexibility of Two-Dimensional Covalent Organic Frameworks via Stepwise Structural Transformation and Their Flexibility-Dependent Properties, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202305131
DOI: 10.1002/anie.202305131
https://doi.org/10.1002/anie.202305131
12. Angew：通过应力诱导排列和氢键交换一步制造超分子液晶弹性体
液体弹性体（LCE）能够响应外部刺激而发生大的可逆变形，是一类重要的软执行器。然而，它们的制造过程通常需要经过多步骤的方法，需要苛刻的条件。近日，上海交通大学Qiuning Lin，Tuan Liu首次开发出具有定制几何形状的 LCE，可以在室温下通过快速一步法制造。
本文要点：
1）LCE是包含柔性短侧链的氢键（H键）交联主链聚合物。对LCE施加拉伸/剪切力可以同时诱导介晶排列和氢键交换，从而形成由氢键稳定的排列良好的LCE网络。
2）基于这一工作原理，纤维和 2D/3D 物体中的软执行器可以通过机械拉伸或熔融挤出在短时间内（例如 < 1 分钟）制造。
3）这些致动器可以执行可逆的宏观运动，受控变形高达 38%。氢键的动态性质还为执行器提供了可再加工性和可重新编程性。因此，这项工作为软致动器的一步定制制造开辟了道路。
Yuexin Fan, et al, One-Step Manufacturing of Supramolecular Liquid-Crystal Elastomers by Stress-Induced Alignment and Hydrogen Bond Exchange, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202308793
DOI: 10.1002/anie.202308793
https://doi.org/10.1002/anie.202308793
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